稀土、铜改性纳米TiO_2光催化还原CO_2的研究

题名:稀土、铜改性纳米TiO_2光催化还原CO_2的研究
作者:杜菲菲
学位授予单位:天津大学
关键词:光催化还原;;二氧化碳;;二氧化钛;;甲醛
摘要:

 CO_2的减排问题是目前各个国家及不同领域研究和探讨的最重要议题之一,利用光催化反应还原CO_2合成低碳有机物具有重要的理论及现实意义,但是其反应的转化效率比较低,这也是研究人员长久以来研究的重点和努Neodymium magnets力解决的问题。本文一方面通过对TiO_2光催化剂进行材料改性,另一方面则通过对反应条件的优化,以提高光催化还原CO_2的效率,并对反应机理进行初步探讨。

 本文采用溶胶凝胶法制备TiO_2纳米粉体,并选择La、Nd、Y三种稀土元素对其进行掺杂改性,并且制备出稀土与铜共掺改性,与CuO复合共改性TiO_2纳米粉体,进行光催化还原CO_2的反应,研究掺杂的稀土元素种类和添加量,以及不同的改性方法对TiO_2光催化还原性能的影响。对改性材料进行XRD、TEM、XPS表征,分析其晶相结构、形貌及组分价态,并以光催化还原CO_2反应产物甲醛的生成量来评价催化剂的活性。结果表明,改性TiO_2经500℃煅烧后主要为锐钛矿型,晶粒粒径较小,具有良好的光催化活性。不同稀土元素改性效果La>Nd>Y,最佳的稀土元素添加量为0.1wt.%。以La为研究对象,不同的改性方法改性效果La-CuO/TiO_2>La-TiO_2>La/Cu-TiO_2。最优的催化剂为0.1wt.%的La-CuO/TiO_2,还原产物甲醛的生成量为953.53μmol/g·cat.。

 本文进一步研究了光催化还原CO_2的最佳反应条件,考察了光照时间、溶液初始pH值、通入的CO_2体积流量以及空穴捕获剂的http://www.chinamagnets.biz/Neodymium/Ball-Neodymium-Magnets.php添加量这四方面因素对CO_2光催化还原反应的影响。研究结果表明,在本实验条件下,光催化还原CO_2反应的最佳条件如下:光照时间为6h,溶液初始pH值为10,反应过程中通入的CO_2的体积流量为30mL/min,空穴捕获剂甲醇的添加量为1.0mol/L。
学位年度:2010